《独角兽家族》是围绕独角兽一家和她们家人朋友的生活故事展开，剧情活泼、幽默又温柔。故事不复杂，在观看时小朋友可以被逗得哈哈大笑，同时学到一些知识；陪伴观看的父母也不会觉得无聊，还能从中受到一些教育孩子的启发。
纱名（大和田仁美 配音）自幼生活在“研究所”中，从未涉足过外面的世界。她拥有能够任意改变周遭物体的超级能力，因此被当做“危险品”一般受到重重监护。某日，再也忍无可忍的纱名逃出了研究所，随即遭到了组织的追捕。无处可去的纱名在走投无路的境遇下遇见了名为㭴村藏六（大冢明夫 配音）的老者，善良的老人收留了纱名。藏六和孙女早苗（丰崎爱生 配音）过着相依为命的生活，如今家中多了一个女孩，生活倏地热闹起来。和纱名一起逃出来的，还有个性大大咧咧自由奔放的雏雾朝日（藤原夏海 配音）和她的双胞胎妹妹雏雾夜长（鬼头明里 配音），女孩们所要面对的，是步步紧逼的研究员以及她们扑朔迷离的身世。
飞弹伤无（赤羽根健治 配音）表面看来是一个非常平凡的男孩子，在姐姐飞弹怜悧（衣川里佳 配音）的安排下，他进入了战略防卫学园阿塔拉克西亚学习，这里生活的女孩们都拥有着各自的魔导装甲，希望能够通过学习如何操纵它们来成为一名合格的战士。实际上，飞弹伤无拥有着一项特殊能力，那就是通过触摸女孩们的身体来增加她们的装甲的威力。外冷内热嘴硬心软的千鸟渊爱音（影山灯 配音）、热情奔放身材傲人的优莉西亚（赤崎千夏 配音）、风纪委员姬川映流（长妻树里 配音），在学园里，飞弹伤无很快就交到了朋友。
中田正义（内田雄马 配音）是一位成熟稳重的大学生，人生目标是成为公务员，内心充满了正义感的他总是给人一种非常正能量的感觉。某天夜里，中田偶遇了一位遭到了醉鬼纠缠的外国人，后来才知道，他的名字叫做理查德（樱井孝宏 配音），因为其杰出的坚定宝石的技巧，而被称为“行走的宝石”。理查德经营着一家珠宝店，中田的手中有一枚祖母一直珍藏着的宝石，他将宝石拿给了理查德鉴定，没想到就此揭开了祖母深藏了多年的秘密。以此为契机，理查德邀请中田到自己的店里来打工，中田就此步入了一个自己闻所未闻的全新世界之中。
